W rewanżowym meczu półfinału Ligi Mistrzów Bayern Monachium zremisował u siebie 1:1 z obrońcą tytułu, Paris Saint-Germain, przegrywając w dwumeczu 5:6 i odpadając z rozgrywek. Po końcowym gwizdku 32-letni Kane wyglądał na przygnębionego, ocierając pot koszulki piłkarskie, z czerwonymi oczami i bliskimi łez. Indywidualne wysiłki tego czołowego napastnika nie przyniosły mu wymarzonego trofeum Ligi Mistrzów.
Nosząc koszulkę z numerem 9, Kane był prawdopodobnie jednym z najlepszych piłkarzy Bayernu w tym meczu. Pod koniec meczu otrzymał prostopadłe podanie od kolegi z drużyny i oddał potężny strzał, wyrównując wynik, dając drużynie chwilową nadzieję na powrót do gry. Jednak sędzia natychmiast zagwizdał po raz ostatni i Bayern nie awansował do finału. W ciągu dwóch lat gry w Bayernie zdobył kolejne tytuły mistrzowskie Bundesligi, ale trofeum Ligi Mistrzów pozostało nieosiągalnym marzeniem. Kane dotarł do finału Ligi Mistrzów tylko raz w swojej karierze z Tottenhamem Hotspur, ostatecznie przegrywając 0:2 z Liverpoolem, co po raz kolejny uwypukla jego rozczarowanie.
W tym sezonie Ligi Mistrzów Kane strzelił 14 bramek i zaliczył 2 asysty w 13 występach, bijąc rekord największej liczby bramek zdobytych przez angielskiego piłkarza w jednym sezonie Ligi Mistrzów. We wszystkich rozgrywkach rozegrał 48 meczów, zdobywając oszałamiające 55 bramek i 7 asyst, przodując w skuteczności ataku. Jednak jego znakomite statystyki indywidualne nie zdołały zamaskować defensywnych słabości Bayernu. Siła ofensywna Bayernu była zdumiewająca – strzelił 20 bramek w 5 meczach fazy pucharowej, ale ich nieszczelna obrona stała się głównym powodem odpadnięcia z rozgrywek. Bramki Kane'a uczyniły go drugim piłkarzem w historii, po Cristiano Ronaldo, który strzelił gole w sześciu kolejnych meczach fazy pucharowej Ligi Mistrzów. Przesiąknięta potem koszulka Bayern Monachium była świadkiem geniuszu Kane'a, ale nie mogła odmienić losów drużyny.